Журнал, по замыслу Брюсов, предназначался для объединения всех символистов и выработки единой эстетической программы "нового искусства". Именно в "Весах" отчетливо обозначилось углублявшееся со временем расхождение Брюсов как с "младшими", так отчасти и "старшими" символистами (Мережковским, Гиппиус). После закрытия "Весов" (1909), с сентября 1910 г. в течение двух лет Брюсов становится заведующим литературно-критическим отделом журнала "Русская мысль". В 1907—1913 гг. Брюсов помимо поэзии активно занимается переводами, прозой, драматургией. Для театра В. Ф. Комиссаржевской он переводит драму Метерлинка "Пеллеас и Мелизанда", поставленную В. Э. Мейерхольдом в октябре 1907 г., и (совместно с Вяч. Ивановым) драму Г. Д''Аннунцио "Франческа да Римини", поставленную Н. Н. Еврейновым в сентябре 1908 г. В "Русской мысли" Брюсов публикует "психодраму" "Путник" (1911), трагедию "Протесилай умерший" (1913).
Реальным подтекстом романа "Огненный Ангел" (1907—1908) о жизни Германии XVI в. явилось описание непростых отношений любовного "треугольника" Брюсов — Белый — Петровская. Разрыв, наметившийся в 1905 г. между Брюсовым и символистами религиозно-теургического направления, после появления статьи Брюсова "О "речи рабской", в защиту поэзии" (1910), направленной против мистического истолкования символизма Вяч. Ивановым и Блоком, стал еще глубже, ознаменовав собой общий кризис русского символизма. В марте 1912 г. вышел очередной сборник стихов поэта "Зеркало теней", открывший третий, предреволюционный этап его творчества. Как и последующие поэтические сборники "Семь цветов радуги" (1916), "Девятая Камена" (1916—1917) и "Последние мечты" (1917—1919), он, по мнению критики, наряду с отдалением поэзии от острых "высей" и приближением ее к простым житейским переживаниям все же демонстрировал общее снижение художественного мастерства Брюсова, угасание его поэтической силы.
В этот период интерес писателя все больше перемещается от поэзии к прозе – в 1913 г. он издает сборник рассказов "Ночи и дни", посвящая его психологии женской души. В 1911—1912 гг. в журнале "Русская мысль" выходит его роман "Алтарь Победы. Повесть IV века", показывающий жизнь Позднего Рима. Следующий роман "Юпитер поверженный" (продолжение "Алтаря Победы") остался незавершенным (опубликован в 1934 г.). В 1912 г. у писателя возникает замысел книги "Сны человечества", в которой Брюсов хотел показать смену всех поэтических форм, какие за историю человечества прошла лирика.
Однако этот план оказался реализованным лишь частично. Некоторые положения задуманной книги вошли в "Опыты по метрике и ритмике, по евфонии и созвучиям, по строфике и формам" (1918). В первую мировую войну Брюсов в качестве корреспондента много месяцев провел на театре военных действий. Вначале эта война казалась поэту последней ("Последняя война", 1914), способной преобразить в лучшую сторону человеческую жизнь. Однако через два с половиной года, мнение о ней Брюсова изменилось ("Тридцатый месяц", 1917).
Разочаровываясь в исходе войны и политике, Брюсов все глубже уходит в литературу и научную работу. Во время войны он продолжает переводить Верхарна, Метерлинка, Верлена, Гюго, Эдгара По, Данте, Уайльда, Байрона, Гете, Мольера, "Энеиды" Вергилия. Он обращается к переводам армянской, финской и латышской поэзии. В 1915 г. вместе с другими поэтами-переводчиками приступает к работе по переводу и редактированию уникальной антологии "Поэзия Армении с древнейших времен до наших дней" (1916). Сам Брюсов представил переводы более 40 армянских поэтов, написал к сборнику вступительную статью и примечания, а затем издал отдельный очерк "Летопись исторических судеб армянского народа от VI в. до Р. X. по наше время" (1918). В 1923 г., в год 50-летия поэта, правительство Армении присвоило Брюсову почетное звание народного поэта Армении.
Талант Брюсова-критика проявился в многочисленных статьях и публикациях, связанных с творчеством Баратынского, Фета, Тютчева, Гоголя, Каролины Павловой, французских и русских символистов. Часть своих статей и рецензий Брюсов воспроизвел в книге "Далекие и близкие" (1912). Брюсов как стиховед, как теоретик стихосложения, помимо специальных статей, автор итоговой книги "Краткий курс науки о стихе" (1919, 1924). Особое место в творчестве поэта занимает Пушкиниана. Он автор 82 печатных работ, посвященных творчеству поэта.
Исследуя поэтическую технику Пушкина, зрелый Брюсов мечтал о том, чтобы искусство писать стихи стало "общим достоянием", доступным самому скромному литератору. Эту идею позднее разовьет "ученик" Брюсова — Н. С. Гумилев. В конце первой мировой войны Брюсов сближается с Горьким, участвует в его издательских начинаниях, готовит с ним сборник украинской литературы. В журнале Горького "Летопись" Брюсов публикует историческое исследование "Учители учителей. Древнейшие культуры человечества и их взаимоотношение" (1917). Разочарование в победном исходе войны после непродолжительных колебаний подготовило Брюсова к принятию Октябрьской революции.
В 1920 г. он вступает в Коммунистическую партию, работает в Наркомпросе, возглавляет президиум Всероссийского союза поэтов, читает разнообразные лекционные курсы, организует (1921) и руководит Высшим литературно-художественным институтом. Послеоктябрьские, преимущественно революционные сборники стихов Брюсова ("В такие дни", 1921; "Дали", 1922; "Меа" ("Спеши"), 1924) знаменовали последний, завершающий период творчества мастера. В двух последних он демонстрирует и образцы "научной поэзии" ("Принцип относительности", "Невозвратность", "Мир электрона). Умер поэт в Москве, похоронен на Новодевичьем кладбище.