Но на сей раз ему удалось увидеть только его южную оконечность. Вода, грязно-зеленая у самого берега, постепенно становилась цвета индиго; вокруг поднимались высокие горные цепи. К сожалению, Ма-Роберт , днище которого дало течь, явно не подходил для плавания по озеру, где часто случаются штормы. Поэтому Ливингстон вместе с макололо, решившими вернуться домой, поплыл вверх по Замбези. Британское правительство оснастило пароходы Пионер и Леди Ньяса с целью заложить миссионерские поселения на плоскогорьях вокруг озера Ньяса. На этих судах Ливингстон в марте 1861 года и затем в сентябре 1862 года исследовал впадающую в Индийский океан реку Рузума на северной границе колонии, так как предполагалось, что река имеет связь с озером Ньяса. Во втором плавании Ливингстон и его спутники поднялись по Рувуме примерно на 250 километров, пока путь пароходу не преградил скалистый порог. В сентябре 1861 года Ливингстон вновь побывал на озере Ньяса и прошел по западному берегу. Его брат Чарлз следовал на лодке вдоль того же побережья. Далее на север проникнуть не удалось помешали враждебное отношение приозерных жителей и начавшийся период штормов. По результатам съемки Ливингстон составил первую сравнительно верную карту Ньясы: водоем вытянулся почти по меридиану на 400 километров (истинная длина оказалась значительно больше 580 километров). Давид Ливингстон занялся исследованием южного и западного берегов озера Ньяса. 27 апреля 1862 года умерла Мери Моффет-Ливингстон, болевшая тропической малярией. Брат Дэвида Чарлз, до тех пор участвовавший в экспедиции, вынужден был вернуться назад из-за затяжной дизентерии. Кажется, Ищущего реки повсюду подстерегали неудачи. На озере Ньяса и в долине реки Шире, как никогда раньше, свирепствовала работорговля: то и дело попадались разоренные и опустошенные деревни, валялись горы скелетов; очень часто приходилось освобождать колеса Пионера от трупов, плывущих вниз по реке. Умирали миссионеры, а их глава, епископ, необдуманно вмешивался в межплеменные распри. Ливингстон продолжил путешествие до конца 1863 года и выяснил: отвесные берега озера, казавшиеся горами, в действительности представляют собой края высоких плоскогорий. Поскольку Шире была еще недостаточно полноводной для обратного пути, Ливингстон решил использовать ближайшие месяцы для новой экспедиции на западный берег озера Ньяса. Оттуда он двинулся в глубь страны, так как услышал, что там находится много озер, из которых берут начало могучие реки. И действительно, плато к западу от Ньясы оказалось водоразделом. Вопрос, приведут ли реки, текущие на север, к Нилу или Конго, так и остался без ответа.
Министерство иностранных дел недвусмысленно сообщило, что жалованье членам экспедиции будет выплачиваться только до конца 1863 года. В январе 1864 года Ливингстон на Пионере покинул Шире и в апреле мае на собранной Леди Ньяса переправился из Занзибара в Бомбей. Географические результаты экспедиции были велики. Ливингстон заснял непрослеженные им ранее участки течения Замбези и окончательно доказал, что это та самая река, которая в верховьях известна под названием Лиамбье. На карту были с достаточной точностью нанесены озеро Ньяса и река Шире, озеро Ширва, нижнее течение Рувумы. В 1865 году Ливингстон выпустил книгу Рассказ об экспедиции на Замбези и ее притоки и об открытии озер Ширва и Ньяса в 1858 1864 гг. . В Лондоне с удовольствием внимали его лекциям об уме и трудолюбии африканцев, бурными аплодисментами прерывали те места лекций, где речь шла о борьбе с работорговлей. Ливингстон был твердо уверен, что на смену охоте за рабами придет равноправная торговля и достойное человека существование. Однако средства для новой экспедиции ему пришлось искать самому. Ливингстон продал Леди Ньяса и большую часть состояния потратил на оснащение новой экспедиции. Перед отъездом из Англии ему сообщили, что его сын Роберт погиб в Америке в войне между Северными и Южными штатами. В январе 1866 года, когда Ливингстон вновь ступил на африканскую землю, он выглядел человеком утомленным, разочарованным, ищущим уединения. Вопреки своим прежним привычкам он целый год не давал о себе знать, и уже в 1867 году его сочли пропавшим без вести. Но ученый в это время с многочисленным караваном носильщиков (индийские и арабские купцы внесли свою долю в предприятие) уже побывал в долине реки Рувумы, обогнул с юга и запада озеро Ньяса, затем, взяв направление на северо-запад, переправился через две крупных реки: Лвангву и Чамбеши, разделенные горным кряжем Мучинга. Местные жители сказали ему, что Чамбеши вливается в очень большое озеро . 1 апреля 1867 года он достиг южного побережья Танганьики (местное название Льемба). Озеро длиной 650 километров с водой лазурного цвета является частью Центральноафриканского вулканического разлома, к которому относятся и озера Ньяса, Киву, Эдуард и Мобуту-Сесе-Секо. Экспедиция достигла его в том месте, где водную гладь окружают буйные леса, резко контрастирующие с серыми и красными песчаниковыми скалами. За озером на тогдашних картах Африки начинались обширные белые пятна . Весь переход от побережья до Танганьики был полон трудностей и неудач. Индийские солдаты-сипаи отказались идти в неизведанные глубины Африки, и Ливингстону пришлось отослать их обратно.
В дальнейшем путь экспедиции проходил через малонаселенные районы, где было трудно достать продовольствие. Часть носильщиков сбежала, захватив с собой различное экспедиционное имущество, в том числе ящик с медикаментами, что было для путешественника настоящей катастрофой. У меня было ощущение, что я теперь получил смертельный приговор . Ливингстон вынужден был прибегнуть к помощи арабо-суахильских торговцев невольниками и слоновой костью. Много лет Ливингстон болел малярией и к этому времени так ослабел и исхудал, что превратился в мешок с костями , и большую часть пути его пришлось вести на койке. Тем не менее он продолжил исследование. 8 ноября 1867 года Ливингстон открыл озеро Мверу со множеством островов, а 18 июля 1868 года к юго-западу от Танганьики озеро Бангвеулу (Бангвеоло). Он посетил северо-западные берега Бангвеулу и совершил небольшую поездку по нему на пироге, но осмотреть все озеро и составить правильное представление о его величине и очертаниях не смог: на его карте озеро имеет значительно большие размеры. В феврале 1869 года Ливингстон вышел к озеру Танганьика, на этот раз ближе к его середине. Ровно месяц заняло плавание на лодках сперва вдоль западного берега Танганьики, а потом напрямик через озеро в Уджиджи. Там Ливингстона ждали письма и различные припасы,.присланные ему с попутными караванами из Занзибара. Правда, большая часть адресованных ему грузов застряла по дороге или была разворована. В июле 1869 года он покинул Уджиджи, вновь пересек Танганьику. Из-за частых болезней путешественника, враждебности коренного населения, ожесточенного набегами охотников за рабами, и по ряду других причин этот поход непомерно затянулся: только в конце марта 1871 года Ливингстон вышел наконец к Луалабе у торгового селения Ньянгве. Это могучая река, записал он в свой дневник, шириной не меньше трех тысяч ярдов и всюду глубокая. Нигде и ни в какое время года нельзя перейти ее вброд... Река течет здесь на север со скоростью около двух миль в час . По пути к Луалабе Ливингстон ознакомился с ее правым притоком Лвама; он узнал также о существовании ее левых притоков Ломами и Лвеки, но сведения о них были слишком неопределенными. Многоводность Луалабы неоспоримо доказывала, что Ливингстоном открыта одна из крупнейших гидрографических артерий Центральной Америки. Он не представлял себе ясно, к какой системе Нила или Конго принадлежит эта большая река, и не мог заняться таким сложным вопросом: его самочувствие заметно ухудшилось. К тому же ему противодействовали работорговцы, восстанавливавшие против него местных жителей.
В результате Ливингстон не смог найти ни одной лодки для плавания по реке, а путешествовать посуху можно было только примкнув к отряду охотников за рабами. Исследователь установил лишь, что могучий поток движется на север, но располагается на высоте около 600 метров Такое гипсометрическое положение Луалабы склоняло его к мысли, что она в конце концов может оказаться рекой Конго. Ученые тогда еще не были уверены в том, что открытое Джоном Спиком озеро Виктория действительно исток Нила. Но кое в чем Ливингстон все-таки оказался прав: река Луапула (Ловуа), протекающая неподалеку от озера Бангвеулу, и Луалаба относятся к бассейну верхнего течения Конго. Однако подобные открытия никогда не давались легко. Носильщики все разом сбежали: они боялись на долгом обратном пути угодить в руки охотников за людьми. Повернув обратно к Танганьике, Ливингстон перешел на лодке с западного берега на восточный, в поселок Уджиджи, и в октябре 1871 года остановился там для отдыха и лечения. Загадка Луалабы осталась неразрешенной. В Европе и Америке уже несколько лет не знали, где находится Ливингстон и жив ли он. На его поиски было отправлено несколько экспедиций. Одна из них, возглавляемая Генри Стэнли, и нашла его в Уджиджи. Вместе со Стэнли тяжело больной Ливингстон в конце 1871 года обследовал северный угол Танганьики и убедился, что озеро не имеет стока к северу, следовательно, не является истоком Нила, как раньше предполагали. Он отказался вернуться со Стэнли в Европу, так как хотел закончить исследование Луалабы, мысль о которой не давала ему покоя. Через Стэнли он переслал в Лондон дневники и другие материалы. 31 мая 1872 года он пишет в дневнике: Все время нахожусь в сомнении и беспокойстве по поводу источников Нила. У меня слишком много оснований испытывать неуверенность. Великая Луалаба... может оказаться рекой Конго, а Нил в конце концов более короткой рекой. Источники текут на север и на юг, и это как будто говорит в пользу того, что Луалаба Нил, но сильное отклонение к западу говорит в пользу того, что это Конго . Ответа на мучившие его вопросы Ливингстон так и не получил. В 1873 году он снова отправился к Луалабе и по дороге остановился в поселке Читамбо, к югу от озера Бангвеулу. Утром 1 мая 1873 года слуги Ливингстона нашли его мертвым в хижине, на полу у койки. Темнокожие соратники Ливингстона похоронили его сердце в окрестностях озера Бангвеулу, обработали труп солью и выставили на солнце. Потом в труднейших условиях они девять месяцев несли его тело к прибрежному городу Багамойо, пройдя около 1500 километров. Из Занзибара его доставили в Лондон и погребли в Вестминстерском аббатстве усыпальнице королей и выдающихся людей Англии.
Его дневники под названием Последнее путешествие Давида Ливингстона опубликованы в Лондоне в 1874 году. Суровый только по отношению к самому себе, он до последнего дня своей жизни прокладывал пути через Африканский континент, не прибегая к насилию, и подарил человечеству неоценимые знания по географии и этнографии Африки.