Радиационный фон материалов породных отвалов (стр. 3 из 16)
UO2OH+ +H+ +H 2O+ 2e− =U(OH)4
(2) Eh= 0,334 + 0,03lg[UO2OH+]− 0,03pH.
Пересечение графиков этого семейства с кривой пирита показывает условия восстановления урана этим минералом. При концентрации урана 10-3 г/л и выше восстановление урана происходит во всем интервале рН больше 5. При концентрации урана 10-5 г/л восстановление его пиритом происходит только при рН выше 6,25 , а при 10-7 г/л — выше 7,5.
Рис. 2. Семейство графиков равновесия UO2OH+ −U(OH)4 в координатах pH-Eh для различных концентраций урана: а – график потенциалов пирита;
б – график потенциалов H
Иначе говоря, отрезки кривых, лежащие ниже кривой пирита, характеризуют присутствие шестивалентного урана в равновесии с пиритом; отрезки, лежащие выше линии пирита, характеризуют область неустойчивости шестивалентного урана, причем в процессе восстановления концентрация его в растворе будет понижаться до пересечения с линией пирита.
Таким образом, воды, имеющие повышенную концентрацию урана, при попадании в пиритоносный пласт осадочных пород осаждали часть мигрирующего урана. При этом концентрация урана в растворе понижалась до величины, определяемой кислотностью раствора: при рН - 7 - 7,5 концентрация урана падала
до 10-6-10-7 г/л.
Важную роль в процессе накопления урана в карбоне играла сульфидная сера, то есть пирит.
Значительная часть естественной радиоактивности пород в отвалах связана с радиоизотопами (радионуклидами) тяжелых элементов с порядковыми номерами более 82, которые образуют три радиоактивных семейства - урана, актиния и тория (таблица.2) [8].
Таблица 2. Характеристики нуклидов семейства 238U
| Нуклиды и цепочки распада | Историческое название | T1/2 | Энергия излучения, МэВ α β γ | ||||||
| 238 U 92 | Уран I | 4,47⋅109 лет | 4,15(25%) 4,20(75%) | - | - | ||||
| ↓ α 234 Th 90 | Уран X1 | 24,1 сут | - | 0,103(21%) 0,193(79%) | 0,063(3,5%) 0,093(4%) | ||||
| ↓ β 234 Pa 91 | Уран X2 | 1,17 мин | - | 2,29(98%) | 0,765(0,30%) 1,001(0,60%) | ||||
| ↓ β 234 U 92 | Уран II | 2,45⋅105 лет | 4,72(28%) 4,77(72%) | 0,053(0,2%) | |||||
| ↓α 230 Th 90 | Ионий | 7,7⋅104 лет | 4,62(24%) 4,68(76%) | - | 0,068(0,6%) 0,142(0,07%) | ||||
| ↓α 226 Ra 88 | Радий | 1600 лет | 4,60(5%) 4,78(95%) | - | 0,186(4%) | ||||
| ↓α 222 Rn 86 | Радон | 3,823 сут | 5,49(100%) | - | 0,510(0,07%) | ||||
| ↓α 218 Po 84 | Радий А | 3,05 мин | 6,00(100%) | 0,33(0,019%) | - | ||||
| ↓α 214 Pb 82 | Радий B | 26,8 мин | - | 0,65(50%) 0,71(40%) 0,98(6%) | 0,295(19%) 0,352(36%) | ||||
| ↓ β 214 Bi 83 | Радий С | 19,9 мин | 5,45(0,012%) 5,51(0,008%) | 1,0(23%) 1,51(40%) | 0,669(47%) 1,120(17%) | ||||
| ↓ β 214 Po 84 | Радий C/ | 0,164 мкс | 7,69(100%) | - | 0,799(0,014%) | ||||
| ↓α 210 Tl 81 | Радий С// | 1,3 мин | - | 1,3(25%) 1,9(56%) 2,3(19%) | 0,296(80%) 0,795(100%) 1,32(21%) | ||||
| ↓ β 210 Pb 82 | Радий D | 22,3 года | 3,72(0,000002%) | 0,016(85%) 0,061(15%) | 0,047(4%) | ||||
| ↓ β 210 Bi 83 | Радий E | 5,01 сут | 4,65(0,000007%) 4,69(0,0005%) | 1,61(100%) | - | ||||
| ↓ β 210 Po 84 | Радий F | 138,4 сут | 5,305(100%) | 0,803(0,0011%) | |||||
| ↓α 206 Tl 81 | Радий E// | 4,19 мин | - | 1,571(100%) | - | ||||
| ↓ β 206 Pb 82 | Радий G | Стабильный | - | - | - | ||||
Эти семейства включают соответственно 17, 14 и 12 радиоактивных изотопов, распадающихся в основном с испусканием альфа-частиц (ядер гелия); некоторые из членов семейств относятся к бета и гамма-излучателям.
При распаде родоначальных радиоактивных элементов - 226Ra ThX ( 224Ra) и АсХ ( 223Ra) - в почвенный воздух поступают инертные и радиоактивные газыэманации: радой (222Rn), торой (220Rn) и актинон (219Rn), Из них 222Rn имеет период полураспада 3,825 дня, торон и актинон - короткоживущие радиоэлементы. У торона период полураспада 54,5 с, у актинона – 3,92 с.
В ненарушенных горных породах в каждом радиоактивном семействе наблюдается состояние радиоактивного равновесия, при котором количество радиоактивности каждого члена данного семейства одинаково. В отвалах радиоактивное равновесие нарушается вследствие разной миграционной подвижности различных элементов, образующих радиоактивные семейства [9].
При выветривании сульфидсодержащих пород, которое сопровождается повышением температуры, серная кислота, образующаяся при окислении пирита, переводит первичные урановые минералы в подвижную форму, то есть в раствор. При этом они переходят в раствор в виде сульфатов четырех- и шестивалентного урана. U(SO4 )2 в присутствии сульфата
окисного железа в кислой среде немедленно окисляется
до шестивалентного: U 4+ + 2Fe3+ →U 6+ + 2Fe2+ или, если эту же реакцию изобразить в виде солей [5]:
UO2SO4 + 2FeSO4 + 2H 2SO4. (3)
Фактически нарушается радиоактивное равновесие. Оно характеризуется повышением ионизирующего излучения.
1.3. Неконтролируемая миграция радионуклидов и тяжелых металлов
Сухой чистый воздух в нижних слоях атмосферы на всей планете характеризуется постоянством состава. В нем содержится азот, кислород, аргон, углекислый газ, неон, гелий, криптон, водород, ксенон, озон и некоторые другие газы. В природных условиях в воздухе, кроме упомянутых газов, содержится водяной пар, различные газовые примеси, а также мельчайшие твердые и жидкие частицы, как природного происхождения, так и попавшие в атмосферу в результате хозяйственной деятельности человека. Эти частицы, находящиеся в воздухе во взвешенном состоянии, называются аэрозолем [10]. В одних местах его меньше, в других, например, в промышленных центрах, больше. К таким центрам относится Донбасс.
Наиболее активно загрязняет атмосферный воздух угольная промышленность. Объектов-загрязнителей здесь много. Свой вклад в запыленность атмосферы вносят и шахтные отвалы. Только с 1 м2 незакрепленной поверхности террикоников в зависимости от скорости ветра сдувается от 1 до 50 мг/с и более пыли. Ее содержание в воздухе даже на расстоянии 500 м от отвалов превышает санитарные нормы [11, 12] (таблица 3):