Отрицательное преломление света на границах раздела сред (стр. 4 из 9)
где rа - радиус-вектор а-й частицы. Здесь |0> обозначает волновую функцию основного состояния, а \n - невозмущенные волновые функции разных возбужденных состояний. Эти состояния нулевого приближения, которые мы будем называть жситонами ("механическими экситонами", пользуясь терминологией [7]), следует вычислять без учета макроскопического электромагнитного поля.
Полезно проследить микроскопическое происхождение выражений типа (20) и (22) в изотропной системе с центром инверсии. Для простейшей модели независимых атомов или молекул в соответствии с уравнением (24) диэлектрическая проницаемость е(ω) определяется элементами Мn(к = 0) (более точные модели рассматриваются в [33, 34]):
и, следовательно, в нее вносят вклад только электрические дипольно-разрешенные переходы (называемые также Е1-переходами). Обозначая соответствующие частоты переходов через ωеn, получаем из уравнения (24):
где "силы осцилляторов". Вблизи какой-либо одной резонансной частоты ω±уравнение (27) приобретает такую структуру:
Член к2в уравнении (20) имеет совсем другое происхождение: он возникает вследствие электрических дипольно-запрещенных переходов. В молекулярной картине такие запрещенные (forbidden) переходы становятся возможными благодаря последующим членам разложения exp (ikra) в уравнении (25), и их неисчезающий вклад в Mf(k) есть
Магнитные дипольные переходы (Ml-переходы) происходят за счет антисимметричной комбинации
Эта комбинация должна стоять между <n|и |0> в уравнении (29). На самом деле там стоит другая комбинация, отличающаяся от (30) выражением
Как хорошо известно, комбинация (31) приводит к электрическим квадрупольным переходам. Различие между магнитными дипольными и электрическими квадрупольными переходами отражено в симметрии тензора Х определенного в уравнении (29): для первых он антисимметричен, а для вторых симметричен . Вклад в тензор <aiJlm(21), который дают и Е2 -переходы, и Ml-переходы, имеет вид
Заметим, что магнитные дипольные комбинации Хn(m)* Хn(m) входящие в уравнение (32), действительно вносят вклад только в коэффициент магнитного отклика b(ω) из уравнения (21). С другой стороны, электрические квадрупольные комбинации типа Хn(q)* Хn(q) дают вклад в оба коэффициента отклика, а(ω) и b(ω), определенных в уравнении (21). Примеры этому можно найти, например, в [7] (общее обсуждение электрической квадрупольной поляризации в макроскопической электродинамике см. в [35]).
Уравнение (32) ясно показывает, что магнитные дипольные и электрические квадрупольные переходы могут привести к вкладам одного и того же типа в поперечную диэлектрическую проницаемость ω±(ω,к). Учет такого вклада от одного изолированного резонанса с частотой ωприведет к замене уравнения (28) следующим уравнением:
где Ffопределяет силу перехода. Свойства среды, вытекающие из уравнения (33), определяются относительной ролью обоих резонансов, один из которых - дипольно-разрешенный, а другой - запрещенный. В результате могут появиться поляритоны с отрицательной групповой скоростью (см. рис. 1). С помощью уравнений (4), (5) и (20) легко убедиться в том, что частота ωf, при которой магнитная восприимчивость ц(со) равна нулю, соответствует частоте ωзапрещенного перехода
Из приведенного вывода видно, что сила запрещенного перехода в атомных или молекулярных материалах в общем случае гораздо слабее, чем сила дипольно-разрешенного перехода:
где а - характерная атомная или молекулярная длина, v - характерная скорость электрона. В связи с этим напомним, что Fe/ehопределяет на рис. 1 величину расщепления ω - ωL, aFf = Fm - ширину зоны поляритонас отрицательной групповой скоростью.
3.4. Однородная система без центра инверсии
Если в среде не существует центра инверсии (гиротропные среды), то пространственная дисперсия проявляется уже в членах первого порядка малости по волновому вектору к, так как тензоры λijlи бijlв разложениях (10) и (11) не исчезают. Легко составить представление об интересных свойствах дисперсии поляритонов в такой среде, даже если ограничиться только линейными по к членами [7, 36]. В изотропной системе тензоры общего вида λijlи бijl, сводятся к единичному антисимметричному тензору и разложение принимает вид
Как будет обсуждаться в разделах 4.2 и 4.3, уравнение (35) целесообразно применять вблизи продольной частоты й),: £(й>ц) = 0, а уравнение (36) - вблизи резонансной частоты ±.
Полезно выяснить микроскопический смысл тензора диэлектрической проницаемости, записанного в виде (35) и (36). Хорошо известно (см. [32-34]), что, например, для набора независимых гиротропных молекул оптическая активность возникает вследствие переходов в состояния n> с не равными нулю матричными элементами обоих типов (как (26), так и (29)). В самом деле, такие переходы, приводящие к появлению линейных по к, членов в уравнении (35), соответствуют наличию в тензоре λijl(10) комбинаций вида
Микроскопический смысл функции б(ω), входящей в уравнение (36), обсуждается в разделе 4.2.
4. Поляритоны с отрицательной групповой скоростью
Как уже отмечалось в разделе 3.1, второй член в выражении (14) для вектора Пойнтинга S явным образом показывает, как пространственная дисперсия может "обратить" направление распространения энергии по отношению к волновому вектору к. В самом деле, первое слагаемое в (14) в изотропной среде есть вектор, направленный по к. Для того чтобы групповая скорость оказалась отрицательной, второе слагаемое должно быть направлено по -к и превосходить первое по величине. Для этого, в частности, требуется, чтобы пространственная дисперсия dεL(ω,k)/dkявлялась достаточно сильной. Этот случай и осуществляется в среде, характеризуемой уравнением (33), с отрицательными ε(ω) и µ(ω) при частотах ниже запрещенной частоты ωf. В разделах 4.1-4.3 мы обсудим несколько других случаев, когда существенная пространственная дисперсия диэлектрической проницаемости приводит к возникновению поляритонов с отрицательной групповой скоростью.
4.1Экситоны с отрицательной эффективной массой в негиротропных средах
В1957 г. Пекаром [37] впервые было отмечено, что пространственная дисперсия диэлектрической проницаемости вблизи экситонного резонанса может привести к появлению дополнительной распространяющейся световой (экситон-поляритонной) волны. Такая возможность связана с тем, что экситонное возбуждение в среде может перемещаться (например от одной молекулы к другой) и его энергия зависит от волнового вектора к. Рассмотрим выражение (28) для поперечной диэлектрической проницаемости, определяемой откликом, соответствующим изолированному электрическому дипольно-разрешенному экситонному переходу с частотой ωL. Матричные элементы (25) "отбирают" только экситонные состояния \n> с импульсом (квазиимпульсом) nк, а значит, энергии ωп- те энергии, которые соответствуют этому импульсу. В приближении эффективной массы дисперсия энергииэкситона имеет вид
Соответственно, поперечная диэлектрическая функция выражается как
что для неподвижных экситонов (Мехс = оо) совпадает с уравнением (28). Конечно, сила осциллятора Feтоже может зависеть от к, но мы ограничимся более сильным эффектом, связанным с резонансным знаменателем в уравнении (39). Кстати, заметим, что пространственную дисперсию, например, такого вида, как в уравнении (39), нельзя учесть с помощью ε(ω)-µ(ω)-описания. Из уравнений (16) и (39) легко найти дисперсию поперечных поляритонов, примеры которой приведены на рис. 4.
Рисунок 4 показывает, что в некоторой области частот ω для каждой частоты действительно могут найтись два значения волнового вектора к, соответствующие двум поперечным поляритонным ветвям с одной и той же поляризацией. Та из них, которая имеет больший волновой вектор (обозначенный как к2), и есть предсказанная Пекаром дополнительная волна.
 |
Рис. 4. Дисперсия двух поперечных поляритонных ветвей и продольной волны в системе с дисперсией экситона (38): (а) эффективная масса экситона положительна, Меxc> 0; (б) отрицательная эффективная масса, Меxс < 0.
Наиболее убедительные эксперименты были проведены в полупроводниках вблизи резонанса, отвечающего экситону Ваннье-Мотта (см. обсуждение и ссылки на литературу в [7]). Принципиальное значение для знака групповой скорости имеет знак эффективной массы экситона. Обычно эффективная масса экситона Ваннье-Мотта положительна: Мехс = те + mh >0, где теи mh -соответственно эффективные массы электронов и дырок. Такая ситуация изображена на рис. 4а. Очевидно, что добавочная волна в этом случае имеет положительную групповую скорость.